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Mar 31, 2023

Nature Communications volumen 13, Número de artículo: 3565 (2022) Citar este artículo

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El factor de acoplamiento electromecánico, k, de los materiales piezoeléctricos determina la eficiencia de conversión de energía mecánica en eléctrica o de energía eléctrica en mecánica. Aquí, proporcionamos un enfoque fundamental para diseñar materiales piezoeléctricos que proporcionen una magnitud casi ideal de k, mediante la explotación de la anisotropía electrocristalina a través de la fabricación de cerámicas texturizadas o de grano orientado. La simulación de campo de fase acoplada y la investigación experimental en cerámicas de Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-Pb(Zr,Ti)O3 texturizadas <001> ilustran que k puede alcanzar la misma magnitud que la de un solo cristal, mucho más allá del valor promedio de cerámica tradicional. Para proporcionar una comprensión a escala atomística de nuestro enfoque, empleamos un modelo teórico para determinar el origen físico de k en la perovskita ferroeléctrica y descubrimos que el fuerte enlace covalente entre el catión del sitio B y el oxígeno a través de la hibridación dp contribuye más a la magnitud de k. Esta demostración del valor k casi ideal en cerámica texturizada tendrá un tremendo impacto en el diseño de dispositivos piezoeléctricos de gran ancho de banda, alta eficiencia, alta densidad de potencia y alta estabilidad.

Los materiales piezoeléctricos permiten la conversión electromecánica entre energía eléctrica y energía mecánica y viceversa. Se utilizan ampliamente en sensores, actuadores, transductores, dispositivos de imágenes y recolectores de energía1,2. El factor de acoplamiento electromecánico, k, cuantifica la efectividad del material piezoeléctrico para proporcionar conversión entre energía eléctrica y energía mecánica y viceversa. El parámetro, k2, refleja la relación entre la energía mecánica almacenada y la energía eléctrica de entrada, o la relación entre la energía eléctrica almacenada y la energía mecánica de entrada, dada como: k2 = energía mecánica almacenada/energía eléctrica de entrada, o k2 = energía eléctrica almacenada/ energía mecánica de entrada3. Los materiales piezoeléctricos con alto k proporcionarán un alto ancho de banda máximo alcanzable y una máxima densidad de polvo con alta eficiencia y, por lo tanto, k es uno de los parámetros más importantes para los dispositivos de transducción piezoeléctricos3.

Como otro beneficio particular, el diseño de materiales piezoeléctricos con alto k puede proporcionar un enfoque alternativo para aumentar el coeficiente piezoeléctrico d de acuerdo con la relación: \(d=k\sqrt{s\cdot \varepsilon }\), donde s es el cumplimiento elástico y ε es la permitividad dieléctrica3. Este enfoque supera varios cuellos de botella del enfoque tradicional a través del diseño de la composición. Con el enfoque tradicional, la mejora de la respuesta piezoeléctrica d se logra aumentando la permitividad dieléctrica ε con base en la expresión d = 2QPsε, donde Ps es la polarización espontánea, Q es el coeficiente electroestrictivo y ε es la permitividad dieléctrica4. El aumento de ε se realiza aplanando el paisaje de energía libre con respecto a la polarización (reduciendo la barrera de energía para la rotación de polarización ferroeléctrica), específicamente, mediante el diseño de coexistencia multifásica inducida por la composición (como el límite de fase morfotrópica y la transición de fase polimórfica) 5,6 o la ingeniería de estructuras compositivas locales (como el ordenamiento de corto alcance a nanoescala7 y la heterogeneidad estructural local8,9). Los cuellos de botella asociados con este enfoque tradicional incluyen: (1) La propiedad piezoeléctrica mejorada d se obtiene a costa de su estabilidad de temperatura (menor temperatura de despolarización Td o baja temperatura de Curie Tc), que sigue una tendencia dada como: d ∝ 1/T1, 10,11; (2) El aumento de ε disminuye el coeficiente de voltaje piezoeléctrico g, lo que resulta en una sensibilidad reducida como sensor piezoeléctrico12; (3) Este enfoque no es efectivo para mejorar la densidad de energía de los materiales piezoeléctricos, caracterizados por d·g13. Por ejemplo, aunque el d33 de las cerámicas aleatorias de Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (abreviado como PMN-PT) dopado con Sm puede alcanzar 1500 pC N−1 aumentando el ε33 a 13 000, el d33·g33 es limitado a 19,8 × 10−12 m2 N−1, que es solo 1/3 del valor de la cerámica texturada Pb(Mg1/3Nb2/3)O3-Pb(Zr,Ti)O3 (abreviado como PMN-PZT)9,13 ; (4) El aumento de d no puede dar lugar a un aumento significativo de k, que es uno de los factores más importantes para los dispositivos piezoeléctricos como se mencionó anteriormente; (5) El aumento de la permitividad dieléctrica ε al aplanar el paisaje de energía libre generalmente reduce el campo coercitivo Ec, lo que debilita la estabilidad del campo eléctrico (despolarización) y limita el uso de material en aplicaciones de alta potencia. Aquí mostramos que estos desafíos se pueden superar mediante el diseño de materiales piezoeléctricos con alta k.

En aproximadamente 75 años de historia de los materiales piezoeléctricos, solo se ha observado una k alta de más de 0,9 en monocristales de ingeniería de dominio, en lugar de cerámicas policristalinas. Por ejemplo, los monocristales de PMN-PT y Pb(Zn1/3Nb2/3)O3-PbTiO3 (abreviado como PZN-PT) orientados en [001] poseen un k33 de más de 0,914, mucho más allá del valor de ~0,7 de las cerámicas piezoeléctricas1. Sin embargo, la amplia aplicación de monocristales está limitada por el costo, la dimensión y la falta de homogeneidad de la composición. La síntesis de cerámicas policristalinas texturizadas podría ofrecer una mejor relación rendimiento/costo, alcanzando potencialmente propiedades piezoeléctricas cercanas a las de los monocristales pero a un bajo costo como el de las cerámicas policristalinas12,13,15,16,17. Investigaciones anteriores han demostrado que los piezoeléctricos texturizados orientados <001> pueden tener k más altos que los de sus contrapartes aleatorias13,18,19. Esto nos brinda una dirección inicial para abordar varias preguntas: ¿cuál es el valor máximo de k que se puede lograr en la cerámica texturizada? ¿Es posible obtener el mismo k o incluso mayor en la cerámica texturizada que los valores en sus contrapartes monocristalinas? ¿La correlación de grano vecino en la cerámica texturizada limita el k máximo alcanzable? ¿Muestra este enfoque de aumentar k por texturizado de microestructura las ventajas sobre el enfoque tradicional de aumentar la permitividad dieléctrica ε por diseño de composición como se mencionó anteriormente? Para responder a estas preguntas, llevamos a cabo una simulación de campo de fase para investigar los efectos de la orientación cristalográfica y el límite de grano en cerámicas texturadas sobre el factor de acoplamiento electromecánico k. Los resultados de la simulación se verificaron experimentalmente para confirmar el aumento de k en cerámicas PMN-PZT altamente texturizadas. Se desarrolla un modelo teórico para comprender el origen físico del acoplamiento electromecánico en ferroeléctricos de perovskita y determinar las correlaciones clave.

El factor de acoplamiento electromecánico k caracteriza la conversión entre energía eléctrica y energía mecánica y está relacionado con dos estados diferentes de excitación de polarización en materiales ferroeléctricos, a saber, el libre y el constreñido. Como se ilustra en la Fig. 1a, el campo eléctrico externo puede inducir polarizaciones más grandes, pero el incremento de polarización podría ser diferente en los dos casos de excitación. La restricción de la muestra a menudo da como resultado un cambio de polarización más pequeño y, por lo tanto, da lugar a una permitividad dieléctrica más baja, εS, en comparación con el estado libre donde la permitividad es εT. El factor de acoplamiento electromecánico k se puede determinar mediante la relación de permitividad de los dos casos, es decir, \(k=\sqrt{1-{\varepsilon }^{S}/{\varepsilon }^{T}}\). La permitividad total en ferroeléctricos generalmente se puede separar en tres partes, electrónica, dipolo y movimiento de pared de dominio. La contribución electrónica surge del desplazamiento de la capa de electrones en relación con un núcleo y, a menudo, es insignificante en materiales ferroeléctricos con alta permitividad. La contribución del movimiento de la pared del dominio juega un papel menos importante en los ferroeléctricos polarizados o en una frecuencia más alta, especialmente para las cerámicas policristalinas donde los límites de grano pueden suprimir aún más el movimiento. Por lo tanto, la permitividad es principalmente aportada por la parte del dipolo, es decir, la extensión y rotación de la polarización. Desde el punto de vista de la energía, la permitividad se determina a partir de la curvatura del perfil de energía U(p) alrededor de la polarización espontánea y, por lo tanto, el factor k está relacionado con la relación de curvatura de los dos casos, es decir, \(k=\ sqrt{1-U\hbox{''}^{T}/U\hbox{''}^{S}}\). Como ejemplo, el factor de acoplamiento electromecánico para los ferroeléctricos de perovskita típicos, BaTiO3, se calcula utilizando la teoría funcional de la densidad (DFT) (Fig. 1b). Como era de esperar, el perfil de energía de BaTiO3 con celda unitaria restringida exhibe una curvatura más grande alrededor del momento dipolar espontáneo, debido a la restricción ejercida que generalmente conduce a un desplazamiento iónico más difícil. Vale la pena señalar que k no está determinado por la permitividad individual o el perfil de energía, es decir, una permitividad grande no es la condición necesaria para una k alta.

a Definición de factor de acoplamiento electromecánico, k. El parámetro k caracteriza la conversión entre energía eléctrica y energía mecánica, la cual está relacionada con dos estados diferentes de excitación de polarización en materiales ferroeléctricos, a saber, el libre y el constreñido. b Perfiles de energía calculados según los primeros principios de BaTiO3 con celda unitaria libre y restringida. c K simulado para el monocristal romboédrico PMN-PT bajo el campo eléctrico con varias orientaciones. d Estructuras de dominio, y e correspondiente factor de acoplamiento electromecánico longitudinal k33 de monocristal, cerámica aleatoria y cerámica texturizada después de la polarización eléctrica a lo largo de la dirección [001].

Se observó un acoplamiento electromecánico gigante (k > 0,9) para los monocristales relaxor-PT, y la magnitud de k depende de la orientación20. La figura 1c muestra la k simulada para el monocristal romboédrico PMN-PT bajo el campo eléctrico con varias orientaciones. La permitividad simulada correspondiente εT y εS se muestran en la figura complementaria 1. Según el modelo microscópico, la magnitud de k depende de la competencia entre la energía química y la energía elástica. Dado que ambas energías dependen de la polarización y son anisotrópicas, k también debe ser anisotrópica y, por lo tanto, depender de la orientación del campo eléctrico. Debido a la fuerte restricción de deformación, el cambio de εS es casi insignificante en comparación con el de εT. Por lo tanto, el comportamiento anisotrópico de k estará determinado principalmente por εT. Dado que la polarización de PMN-PT se comporta como un rotador en lugar de un extensor21, la permitividad y, por lo tanto, k serán mayores si el ángulo entre el campo eléctrico y la polarización es mayor. Como se muestra en la Fig. 1c, la k más alta ocurre cuando el campo eléctrico es perpendicular a la polarización, mientras que la k más baja ocurre cuando el campo eléctrico es paralelo a la polarización, lo que sugiere que el modo k15 posee el valor más grande de k en el relaxor-PT romboédrico. monocristales 22. Sin embargo, en la polarización eléctrica, solo se permiten los valores de k con θ ∈ [0,90°], indicados por la línea azul continua en la Fig. 1c. Entre esos valores, el k más alto se produce cuando el campo eléctrico está en la dirección [001], es decir, el monocristal de polos [001] puede exhibir el k33 más alto. Sin embargo, en las cerámicas policristalinas, dado que las orientaciones de los granos se distribuyen aleatoriamente, no se puede obtener el k33 más alto como en los monocristales. Sin embargo, el policristal con textura [001] puede ayudar a obtener el k33 más alto en cerámica. Para un policristal con textura [001], todos los granos están orientados en el eje cristalográfico [001] mientras que los otros ejes cristalográficos son completamente aleatorios. Aunque el policristal con textura [001] puede poseer el k33 más alto de la cerámica, ¿puede ser tan grande como el de un solo cristal?

Para las cerámicas altamente texturizadas, la principal diferencia con el monocristal es la correlación entre los granos vecinos debido a la existencia de límites de grano. La Figura 2 ilustra el efecto de correlación de grano en k33 mediante la realización de simulaciones de campo de fase en un sistema de dos granos. La estructura de polarización del sistema ferroeléctrico de dos granos se muestra en la Fig. 2a. Los k33 y ε33 simulados se muestran en la Fig. 2b, c, respectivamente. Se encuentra que k33 está ligeramente mejorado debido a la correlación entre los dos granos, lo que se atribuye principalmente a la mejora de la permitividad εT. El efecto de correlación de grano en la permitividad εT se ilustra con base en la teoría de Landau como se muestra en la Fig. 2d. La correlación de grano hará que la trayectoria de rotación de polarización se desvíe de su punto de equilibrio y, por lo tanto, aplana el perfil de energía, lo que aumenta la permitividad εT y eventualmente mejora k33. Cuanto mayor sea el efecto de correlación de grano, mayor será el acoplamiento electromecánico. Por lo tanto, según el análisis anterior, se puede lograr un k33 grande que es incluso más alto que el de los monocristales en cerámica policristalina texturizada. Para examinar más a fondo esta posibilidad, se realizan simulaciones de campo de fase en los sistemas cerámicos monocristalinos, cerámicos aleatorios y texturizados [001]. La Fig. 1d muestra las configuraciones de dominio, así como las paredes de dominio para los tres sistemas después de la polarización eléctrica a lo largo de la dirección [001], donde las flechas negras representan los componentes de polarización en el plano (yz) y los contornos de color representan el fuera de componente del plano (x). Tras la polarización eléctrica, hay cuatro direcciones de polarización equivalentes en la fase romboédrica. Para un solo cristal, los cuatro dominios equivalentes que están separados por paredes de dominio de 71o y 109o están bien dispuestos para formar el patrón típico de "espiga". Para la cerámica aleatoria, los patrones de dominio regulares solo existen en granos individuales, mientras que la cerámica en general no muestra una estructura de dominio bien ordenada. Para la cerámica texturizada, cuyo tamaño de grano es mayor que el de la cerámica aleatoria, se forma el patrón de dominio de franjas bien alineado, que es análogo a los dominios de franjas separados por paredes de dominio de 109o en un solo cristal. La aparición de estructuras de dominio de tipo monocristalino se origina en el eje cristalográfico fijo [001] dentro de los granos con un alto factor de Lotgering. Pero esta condición se relaja para los otros dos ejes cuyas orientaciones se distribuyen aleatoriamente, lo que da como resultado correlaciones eléctricas y elásticas que no pueden despreciarse entre granos vecinos. Esta correlación impulsa la aparición de patrones de dominio en forma de rayas con paredes de dominio que no son 109o. Estas estructuras de dominio en forma de rayas no están presentes en las cerámicas policristalinas orientadas aleatoriamente. Dado que las paredes de dominio también pueden desempeñar un papel en el acoplamiento electromecánico, hemos examinado el efecto de la pared de dominio en k considerando diferentes números de paredes de dominio. Los resultados simulados se muestran en la Fig. 2 complementaria, que revelan que la existencia de paredes de dominio puede mejorar ligeramente el acoplamiento electromecánico. Los valores simulados correspondientes de k33 se muestran en la Fig. 1e. Como era de esperar, la cerámica aleatoria exhibe el k33 más pequeño, mientras que la cerámica con textura [001] posee un k33 grande que es comparable (e incluso ligeramente superior) al del monocristal. Estos hallazgos sugieren que se puede lograr un factor de acoplamiento electromecánico ultraalto k33 en cerámica siguiendo el diseño de texturizado propuesto.

una estructura de polarización para un sistema ferroeléctrico de dos granos, donde los ejes ilustran las orientaciones de los granos. b K33 simulado en función del ángulo de rotación γ entre las orientaciones de dos granos. c Permitividad simulada εT y εS en función del ángulo de rotación γ, donde el campo eléctrico se aplica en la dirección [001]. d Ilustración del efecto de correlación de grano en la permitividad basada en la teoría de Landau: la correlación de grano hará que la ruta de rotación de polarización se desvíe de su punto de equilibrio y, por lo tanto, aplana el perfil de energía, lo que aumenta la permitividad εT y eventualmente mejora k33.

Para verificar experimentalmente la predicción de que la cerámica con textura <001> puede poseer un k grande que es comparable al valor del monocristal, se preparó cerámica PMN-PZT de alta textura <001> mediante la técnica de crecimiento de grano con plantilla con un volumen diferente porcentaje de plantillas de BaTiO3. La figura 3a muestra los patrones de difracción de rayos X para cerámica PMN-PZT aleatoria con plantillas de BaTiO3 al 0 % en volumen y cerámica PMN-PZT texturizada con plantillas de BaTiO3 al 3 % en volumen, respectivamente. Ambas muestras exhiben una fase de perovskita, mientras que la cerámica texturizada muestra una mejora notable en las intensidades de los picos de difracción {001} en comparación con la cerámica aleatoria. El factor de Loggering de la muestra texturizada es superior al 98%, lo que indica una fuerte orientación preferida del grano. La Figura 3b muestra la orientación del grano de cerámica PMN-PZT aleatoria y texturizada a través de mapas de figura polar inversa (IPF) medidos por la técnica SEM-EBSD a lo largo de la dirección del espesor (Z) (Los mapas IPF-X e IPF-Y se muestran en la figura complementaria . 3). Para evaluar el acoplamiento electromecánico, se prepararon muestras de modo longitudinal 33 y modo transversal 31 con dimensiones de acuerdo con los estándares IEEE, y sus espectros de impedancia se muestran en la Fig. 3c, d. El k33 y k31 de <001> PMN-PZT texturizado son sorprendentemente tan altos como 0,93 y 0,65, respectivamente. La figura 3e enumera el k33 de monocristales orientados [001] representativos y cerámicas aleatorias policristalinas. El k33 de los monocristales <001> está en el rango de 0,90 a 0,94, mientras que el k33 de las cerámicas aleatorias está limitado por debajo de 0,80. El k33 de <001> PMN-PZT texturizado es el mismo que el valor de la contraparte monocristalina de PMN-PZT. La Figura 3f enumera el k31 de monocristales orientados [001] representativos y cerámicas aleatorias policristalinas. En general, los k31 de las cerámicas aleatorias están en el rango de 0,30 a 0,40. El k31 y k31(45o) de [001] monocristales orientados son aproximadamente 0,43 y 0,80, respectivamente. Aquí k31(45o) es el k31 de la muestra monocristalina orientada [001] con un corte de 45o, donde las orientaciones de los lados son [110], [\(\bar{1}10\)] y [001], respectivamente. El k31 en la cerámica PMN-PZT texturizada es 0,65, que es ligeramente superior al valor medio de k31 y k31(45o) de los monocristales orientados [001]. Esta característica se debe a la distribución de la orientación de los granos en las cerámicas texturizadas <001>, donde la orientación [001] de los granos en las muestras texturizadas está bien alineada a lo largo de la dirección del espesor (z, fuera del plano de fundición), pero [100] y [010] las orientaciones de los granos en las muestras texturizadas se distribuyen aleatoriamente en el plano de fundición, lo que está relacionado con el hecho de que se usó una fuerza de corte unidireccional para alinear las plantillas. Con base en estas observaciones, se puede sugerir que la k, ya sea k31 o k33, en la cerámica texturizada depende únicamente de la dirección de la textura y el grado de textura, y no está limitada por la existencia del límite de grano. La cerámica con textura <001> puede poseer un k33 grande que es comparable a los de los monocristales orientados con <001>, lo que verifica la predicción de las Figs. 1 y 2

a Patrones XRD de cerámica PMN-PZT aleatoria y texturizada. b Imágenes EBSD de cerámica PMN-PZT aleatoria y <001> texturizada. c Espectros de impedancia de <001> cerámica PMN-PZT texturizada en modo longitudinal 33, el factor de acoplamiento electromecánico, k33, es tan alto como 0,93. d Espectros de impedancia de <001> cerámica PMN-PZT texturizada en modo transversal 31, el factor de acoplamiento electromecánico, k31, es tan alto como 0,65. e Comparación de k33 entre [001] monocristales orientados, cerámica aleatoria y <001> cerámica texturizada. f Comparación de k31 entre [001] monocristales orientados, cerámica aleatoria y <001> cerámica texturizada. Aquí k31(45o) es el k31 de la muestra monocristalina orientada [001] con un corte de 45o, donde las orientaciones de los lados son [110], [\(\bar{1}10\)] y [001], respectivamente. Las referencias para los datos k33 y k31 para monocristales y cerámicas en e, f se pueden encontrar en la Nota complementaria 1.

La misma k de cerámica monocristalina orientada en [001] y con textura <001> sugiere que pueden poseer configuraciones de dominio similares. Es bien sabido que la capacidad de los dominios para cambiar en policristales ferroeléctricos depende críticamente de la simetría cristalográfica de la fase ferroeléctrica23. Los dominios en las cerámicas de policristales aleatorios que son tetragonales o romboédricos son difíciles de cambiar debido a la restricción de los granos vecinos orientados de manera diferente. La textura <001> es un requisito para el cambio de dominio que no es de 180o en fase tetragonal23. La Figura 4 muestra los patrones XRD de campo eléctrico in situ de cerámicas PMN-PZT-3BT con textura <001>. Se puede observar que la muestra texturizada sin polos tiene una composición MPB con la coexistencia de fases romboédrica y tetragonal (Fig. 4a), caracterizada por una división de picos cerca de 44o. Con el aumento del campo eléctrico (primero hacia arriba), el pico de ángulo alto (eje a) se fusiona con el pico de ángulo bajo (eje c) y se convierte en un solo pico, lo que indica que los dominios a en la fase tetragonal pueden ser completamente cambiado a dominios c. Esta nueva estructura de dominio es muy estable durante la eliminación del campo eléctrico (primero hacia abajo, Fig. 4b) y la aplicación del campo eléctrico (segundo hacia arriba, Fig. 4c). Con base en estas observaciones, se puede sugerir que los dominios que no son 180o en las cerámicas texturizadas <001> son intercambiables, lo que confirma aún más que las cerámicas texturizadas <001> podrían tener el mismo factor de acoplamiento electromecánico k que el monocristal orientado [001].

Patrones XRD de campo eléctrico in situ de cerámica PMN-PZT-3BT texturizada. a Aumente el campo eléctrico en la muestra sin polos, indicado como 1st up. b Luego, disminuya el campo eléctrico a 0, indicado como 1.° hacia abajo. c Luego aumente el campo eléctrico de nuevo, indicado como 2nd up. d Gráficas de contorno de datos XRD in situ de (a). e Gráficas de contorno de datos XRD in situ de (b). f Gráficos de contorno de datos XRD in situ de (c).

Una de las principales ventajas del enfoque de texturización sobre el enfoque de composición (aumento de la permitividad dieléctrica ε a través del diseño de estructura de fase y composición) es que maximizar k a través del control de orientación proporcionará mejores propiedades piezoeléctricas integrales y estabilidad de temperatura. La dependencia de la temperatura de k33 y \({\varepsilon }_{33}^{T}\) también se ha ilustrado mediante simulación de campo de fase como se muestra en la Fig. 4 complementaria. El \({\varepsilon }_{33} ^{T}\) muestra una fuerte dependencia de la temperatura y aumenta significativamente a medida que la temperatura se acerca a la transición de fase debido al aplanamiento del paisaje de energía libre. Sin embargo, según \(k=\sqrt{1-{\varepsilon }^{S}/{\varepsilon }^{T}}\), un aumento tan significativo de εT no dará como resultado la gran variación de k, especialmente para el material piezoeléctrico con alto k, donde el cambio de εS es casi insignificante en comparación con el de εT bajo la fuerte restricción de deformación.

La Figura 5 compara los datos experimentales sobre las propiedades dieléctricas, piezoeléctricas y electromecánicas dependientes de la temperatura de los materiales piezoeléctricos diseñados por estos dos enfoques en rangos de temperatura alta y baja. Para el enfoque de composición, se eligió el sistema PMN-PT porque su diagrama de fase ha sido bien establecido. Específicamente, PMN-35PT y PMN-28PT dopado con 2,5% en moles de Eu2O3 se seleccionaron como PMN-PT no dopado y dopado, respectivamente. Ambas composiciones están cerca del MPB y muestran los valores máximos del coeficiente piezoeléctrico d. Como se muestra en la Fig. 5a, a temperatura ambiente, la constante dieléctrica εr del PMN-PT dopado con Eu es significativamente más alta que la del PMN-PT no dopado, lo que lleva a un coeficiente piezoeléctrico d31 más alto. Sin embargo, tanto la constante dieléctrica εr como el coeficiente piezoeléctrico d31 de la muestra de PMN-PT dopado con Eu muestran una dependencia de la temperatura mucho más fuerte e incluso tienen valores más bajos que los PMN-PT no dopados a temperaturas criogénicas. A bajas temperaturas, la constante dieléctrica εr y el coeficiente piezoeléctrico de d31 para muestras dopadas y no dopadas se fusionan gradualmente debido a la contribución decreciente de las nano regiones polares (PNR)24 o la heterogeneidad local inducida por el dopante de tierras raras de Eu9.

a Propiedades medidas en un rango de temperatura baja desde −190 °C hasta temperatura ambiente, b Propiedades medidas en un rango de temperatura alta desde temperatura ambiente hasta 250 °C. El enfoque de texturizado proporciona incrementos mucho mayores de d y k, así como un rango de temperatura más amplio (como lo indica la mayor transición de fase romboédrica a tetragonal ferroeléctrica-ferroeléctrica TR-T y la transición de fase ferroeléctrica-paraeléctrica TC) que el enfoque de composición tradicional, como se indica por las flechas verticales y horizontales.

Para el enfoque de texturizado microestructural, el factor de acoplamiento electromecánico k puede mejorarse significativamente, lo que lleva a un gran incremento de d. Mientras tanto, d exhibe una estabilidad de temperatura mucho mejor que el enfoque composicional porque k tiene mucha menos sensibilidad a la temperatura que εr. Un ejemplo extraordinario aquí es PMN-PZT texturizado. A temperatura ambiente, el texturizado aumenta k31 de PMN-PZT de 0,3 a 0,65, en consecuencia, aumenta significativamente d31 de 89 pC N−1 a 568 pC N−1, d33 de 230 a 1470 pC N−1, g33 de 28 × 10− 3 V m N−1 a 50 × 10−3 V m N−1, y d33·g33 de 6,5 × 10−12 m2 N−1 a 73 × 10−12 m2 N−1, respectivamente. A bajas temperaturas, los incrementos de d31 y k31 a través del enfoque de texturizado también son mucho mayores que el enfoque de composición, como se muestra en la Fig. 5a. De manera similar a la baja temperatura, el texturizado aumenta notablemente el k31 de PMN-PZT y aumenta el d31 de PMN-PZT en el rango de alta temperatura, como se muestra en la Fig. 5b. El PMN-PZT texturizado muestra k31 y d31 más altos y un rango de temperatura de funcionamiento más amplio que el PMN-PT. Para la cerámica aleatoria, lograr una alta d a temperatura ambiente siempre sacrifica la estabilidad de la temperatura, caracterizada por una baja transición de fase ferroeléctrica-ferroeléctrica (TR-T) y transición de fase ferroeléctrica-paraeléctrica TC. Debe mencionarse aquí que la orientación del grano o la textura no afectarán la temperatura de transición de fase. Aquí, la ligera disminución de las temperaturas de transición de fase en PMN-PZT texturizado se debe a la baja temperatura de Curie de las plantillas de BaTiO3 (130 °C). Esto se puede resolver utilizando una plantilla PMN-PZT homogénea que tenga la misma composición que la matriz. Además, como se muestra en la Fig. 5 complementaria, aunque el dopaje Eu aumenta significativamente la permitividad dieléctrica ε y las propiedades piezoeléctricas d, reduce drásticamente el campo coercitivo Ec, lo que debilita la estabilidad del campo eléctrico (despolarización) y limita el uso del material en alta aplicación de energía Por el contrario, la texturización tiene un impacto mucho menor en el campo coercitivo Ec. Además, como se muestra en la figura complementaria 6, a diferencia del dopaje con Eu que aumenta la pérdida dieléctrica, tanδ, de las cerámicas aleatorias de PMN-PT a temperatura ambiente del 1,8 % al 3,4 %, la textura [001] reduce significativamente la tanδ de PMN- Cerámica aleatoria PZT a temperatura ambiente de 2,3% a 1,1%. También se ha observado una tendencia similar en las cerámicas PMN-PT texturizadas con [001], donde la tanδ a temperatura ambiente se reduce del 2,0 % al 0,6 %18. En general, como se resume en la figura complementaria 7, nuestro enfoque basado en el texturizado microestructural proporciona un alto k (ancho de banda amplio y alta eficiencia de transducción de energía), un d alto (deformación grande), un d·g grande (densidad de energía de transducción alta) y un g alto. (gran sensibilidad), baja pérdida sin sacrificar significativamente la temperatura y la estabilidad del campo eléctrico, lo que supera los cuellos de botella antes mencionados que presenta el enfoque tradicional (aumento de la permitividad dieléctrica ε) basado en el diseño de la composición (dopaje y solución sólida).

Dada la importancia del acoplamiento electromecánico, es crucial diseñar nuevos materiales ferroeléctricos con una k muy alta. Para ello, se deben examinar los factores que inciden en k. En este documento, empleamos un modelo teórico para comprender el origen del acoplamiento electromecánico en ferroeléctricos de perovskita y explorar los factores clave que más contribuyen a k. Los detalles del modelo se pueden encontrar en la Nota complementaria 2. Desde el punto de vista energético, los desplazamientos iónicos descentrados pueden conducir a una energía más baja para las fases ferroeléctricas. Los contornos de la figura 6a presentan la energía U en función del desplazamiento iónico r y la deformación de la red R para un estado ferroeléctrico. Por lo general, el desplazamiento iónico (polarización) y la deformación de la red (deformación) están acoplados, por ejemplo, un desplazamiento mayor también puede inducir una deformación mayor. Por tanto, si se conserva la deformación (Trayectoria-B), la energía UA(r) será mayor que la energía UB(r) con deformación libre (Trayectoria-A). El factor de acoplamiento electromecánico k está relacionado con la relación de las dos curvaturas de energía, como se muestra en la Fig. 6b.

a Contorno de energía para un estado ferroeléctrico en función del desplazamiento iónico r y la deformación de la red R. b Perfiles de energía a lo largo de Path-A y Path-B. c Contornos de color de polarización P, permitividad ε, piezoelectricidad d y factor de acoplamiento electromecánico k, en función del efecto de los radios iónicos x y el efecto del enlace covalente y. x ≡ ρA /ρB implica la relación de radio iónico entre los iones A y B, mientras que y ≡ λBc /λB caracteriza la fuerza de enlace covalente relativa del enlace BO. La línea discontinua blanca representa el límite de transición de fase paraeléctrico-ferroeléctrico.

El origen de la ferroelectricidad fue discutido por primera vez por Megaw25 en 1952 y luego explicado computacionalmente por Cohen26 40 años después. En los ferroeléctricos de perovskita, las fuerzas repulsivas de corto alcance que son causadas principalmente por el principio de exclusión de Pauli favorecen la estructura ideal, mientras que las fuerzas de Coulomb de largo alcance (Madelung) favorecen los desplazamientos iónicos descentrados, por lo que la ferroelectricidad está determinada por la competencia entre Interacciones de largo y largo alcance. El enlace covalente entre el catión B y el oxígeno a través de la hibridación dp puede reducir la repulsión de corto alcance y, por lo tanto, permitir desplazamientos descentrados para crear ferroelectricidad26. De hecho, además de la hibridación BO, los radios iónicos también pueden afectar la competencia energética y, por lo tanto, la ferroelectricidad. La figura 6c muestra el mapeo de la ferroelectricidad (P) en función de la relación de radio iónico x y la fuerza de enlace covalente relativa y. Si el radio iónico de B es comparable al de A, es muy difícil inducir la ferroelectricidad incluso para un enlace covalente BO fuerte. Sin embargo, si el radio iónico de B es mucho más pequeño que el de A, la ferroelectricidad aún se puede inducir incluso sin el enlace covalente BO, donde el pequeño ion B se desplaza fácilmente dentro de la gran jaula de iones O. Según nuestros resultados teóricos, se puede lograr una gran polarización espontánea eligiendo un ion A grande o un ion B pequeño con una fuerte hibridación BO.

Dado que los radios iónicos y los enlaces covalentes juegan un papel importante en la ferroelectricidad, también se examina su impacto en el acoplamiento electromecánico. Los contornos de color de la permitividad ε, la piezoelectricidad d y el factor de acoplamiento electromecánico k, en función de la relación de radio iónico x y la fuerza de enlace covalente relativa y, se muestran en la Fig. 6c. Como era de esperar, aparece una gran permitividad ε alrededor del límite de transición de fase donde el perfil de energía de U(r) será más plano y no se puede encontrar una dependencia de polarización obvia. De manera similar, la gran piezoelectricidad d también aparece cerca del límite de transición de fase donde el perfil de energía de U(R) será más plano, pero depende de la polarización. Sin embargo, el factor de acoplamiento electromecánico k exhibe un comportamiento diferente: k grande no requiere una permitividad o piezoelectricidad grande. Dado que la permitividad o piezoelectricidad está relacionada con la ruta A, mientras que el acoplamiento electromecánico está relacionado tanto con la ruta A como con la ruta B, no existe una relación directa entre ellos. El modelo teórico revela que k más grande resulta de un radio iónico más grande de A o un radio iónico más pequeño de B, así como un enlace covalente BO más fuerte. Sin embargo, k muy grande (>0,9) prefiere el fuerte efecto de enlace covalente en lugar del efecto iónico. Estos hallazgos sugieren una condición óptima para los ferroeléctricos de perovskita que poseen simultáneamente una gran permitividad, una gran piezoelectricidad y un alto factor de acoplamiento electromecánico: enlace covalente BO fuerte y cerca del límite de transición de fase. Estudios similares basados ​​en mediciones experimentales para analizar los efectos de los iones del sitio A o del sitio B en el factor de acoplamiento electromecánico han sido informados por Yamashita27,28,29,30.

En resumen, brindamos un gran avance en el diseño de cerámica piezoeléctrica que logra una magnitud casi ideal de k a través de la orientación/texturización del grano. A través de la simulación de campo de fase y la verificación experimental por PMN-PZT texturizado, se encontró que la cerámica texturizada puede lograr la misma k que un solo cristal. El k33 de PMN-PZT altamente texturizado <001> se mide en 0,93, lo que cierra la brecha entre la cerámica y el monocristal. Además, el aumento de k a través de la textura proporciona un enfoque alternativo para aumentar la piezoelectricidad, que supera los cuellos de botella del enfoque tradicional a través del diseño de la composición. Además, empleamos un modelo teórico para comprender el origen físico de k en los ferroeléctricos de perovskita y descubrimos que los fuertes enlaces covalentes entre el catión B y el oxígeno a través de la hibridación dp contribuyen más a k. Estos hallazgos proporcionan una estrategia de diseño novedosa para desarrollar la próxima generación de materiales piezoeléctricos de alto rendimiento con piezoelectricidad ultra alta y bajo costo, para satisfacer las demandas de dispositivos piezoeléctricos de ancho de banda ultra ancho, alta eficiencia, alta densidad de potencia y alta estabilidad.

Las cerámicas texturizadas piezoeléctricas se sintetizaron mediante un proceso de crecimiento de grano con plantilla, como se ilustra en la Fig. 8 complementaria. método de reacción de estado. Se molió con bolas una mezcla de PbO (99,9 %, Sigma Aldrich, EE. UU.), MgNb2O6 (99,9 %, Alfa Aesar, EE. UU.), ZrO2 (99 %, Sigma Aldrich, EE. UU.) y TiO2 (99,9 %, Sigma Aldrich, EE. UU.). en etanol durante 24 h usando medio de molienda ZrO2 (Tosoh USA). Después del proceso de secado, la mezcla molida con bolas se secó y calcinó a 750 °C durante 2 h. El polvo calcinado se volvió a moler con bolas con un 1,5% en peso de exceso de PbO durante 24 h. Las plantillas para texturizar cerámicas PMN-PZT son microcristales [001]PC BaTiO3 (BT) en forma de placa. Para sintetizar las plantillas de [001]PC BT, se realizaron tres pasos. En primer lugar, las plaquetas de Bi4Ti3O12 se sintetizaron haciendo reaccionar Bi2O3 con polvos de TiO2 en sales fundidas de NaCl y KCl a 1050 °C durante 1 h. A continuación, las plaquetas de BaBi4Ti4O15 se sintetizaron haciendo reaccionar Bi4Ti3O12 con TiO2 y BaCO3 en sales fundidas de BaCl2/KCl a 1050 °C durante 3 h. Finalmente, se obtuvieron plaquetas de PC BT por reacción topoquímica entre BaBi4Ti4O15 y BaCO3 en sales fundidas de NaCl y KCl a 950 °C durante 3 h. El Bi3+ en BaBi4Ti4O15 fue sustituido por el Ba2+ de BaCO3, dando como resultado la plantilla BaTiO3 y el subproducto Bi2O3. El subproducto Bi2O3 se eliminó con ácido nítrico diluido. Para fabricar cerámica texturizada, se mezclaron polvos de matriz PMN-PZT con un aglutinante orgánico (Ferro 73225, Vista, CA) y solventes de tolueno/etanol mediante molienda de bolas para preparar lechadas de cerámica. A continuación, se añadieron diversos contenidos de plantillas a las lechadas con agitación magnética y las lechadas se colaron posteriormente a una velocidad de 40 cm min-1 usando una cuchilla doctora con una altura de 200 µm. Las cintas verdes secas se cortaron, apilaron y laminaron a 75 °C bajo una presión de 20 MPa durante 15 min. Las muestras verdes se calentaron a 400 °C con una velocidad de calentamiento de 0,3 °C min-1 y se mantuvieron durante 2 h para eliminar el solvente orgánico y el aglutinante, y luego se prensaron isostáticamente en frío a 133 MPa durante 1 min. Posteriormente, las muestras se sinterizaron a 1150 °C durante 10 h en flujo de O2 (0,2 L min−1). A modo de comparación, las cerámicas aleatorias PMN-PZT se prepararon mediante el mismo procesamiento que la cerámica PMN-PZT texturizada pero sin agregar plantillas de BaTiO3. Las microestructuras de la plantilla BaTiO3, la cerámica aleatoria PMN-PZT y la cerámica texturizada PMN-PZT se observaron mediante microscopía electrónica de barrido (ESEM Q250, FEI, Países Bajos) y se muestran en la Fig. 9 complementaria. Más detalles sobre la síntesis de la plantilla BaTiO3 y la textura. Las cerámicas PMN-PZT se pueden encontrar en otros lugares13,31.

Las fases cristalográficas de las cerámicas se caracterizaron mediante difracción de rayos X (XRD, PANalytical Empyrean, Países Bajos). El grado de textura pseudocúbica [001] se determinó a partir del patrón XRD en el rango de 2 theta de 20–60o mediante el método del factor Lotgering32. Las propiedades dieléctricas de las muestras polarizadas en función de la temperatura se midieron utilizando un medidor LCR multifrecuencia (E4980AL, Keysight, EE. UU.). Las propiedades piezoeléctricas de las muestras en función de la temperatura se obtuvieron mediante la técnica de resonancia y antirresonancia utilizando un analizador de impedancia/ganancia de fase (E4990A, Keysight, EE. UU.). El coeficiente piezoeléctrico d33 se midió con un medidor d33 (YE 2730 A, APC Products, Inc., EE. UU.). Los bucles de histéresis de polarización frente a campo eléctrico y las curvas de tensión frente a campo eléctrico se midieron utilizando un probador ferroeléctrico (Precision Premier II, Radiant Technologies, Inc., EE. UU.).

Para realizar el estudio de simulación del acoplamiento electromecánico en cerámica PMN-PT texturizada, adoptamos el modelo de campo de fase de ferroeléctricos policristalinos. En este modelo, la estructura del grano policristalino se caracteriza por el campo de la matriz de rotación del grano R(r) y el estado ferroeléctrico se describe por el campo vectorial de polarización P(r) cuya evolución se caracteriza por la ecuación de Ginzburg-Landau dependiente del tiempo. Los detalles del modelo se pueden encontrar en la Nota complementaria 3. El factor de acoplamiento electromecánico se obtiene simulando εT y εS, donde εT es la permitividad dieléctrica sin estrés y εS es la permitividad con deformación conservada. Para obtener la permitividad correspondiente, aplicamos un pequeño campo eléctrico ΔE en la dirección polarizada y medimos el cambio de polarización inducido ΔP.

Los cálculos para los ferroeléctricos de perovskita BaTiO3 se realizaron en el marco de la teoría funcional de la densidad (DFT) utilizando el paquete de simulación Vienna Ab initio (VASP)33,34,35,36. En la aproximación de densidad local (LDA)39 se utilizó el método de onda aumentada del proyector de base de onda plana (PAW)37,38. El algoritmo de gradiente conjugado se utiliza para la optimización de la estructura con la energía de corte de onda plana de 500 eV y un esquema de puntos k Gamma de 8 × 8 × 8, y todos los átomos son libres de moverse hasta la convergencia con fuerzas entre ellos <10−3 eV/Å. El tensor de carga efectiva de Born Z* se calcula utilizando la teoría de la perturbación del funcional de la densidad (DFPT)40. El momento dipolar eléctrico para una celda unitaria está determinado por \({{{{{\bf{p}}}}}}=e\sum {{{{{{\bf{Z}}}}}}}_ {\alpha }^{* }\cdot {{{{{{\bf{u}}}}}}}_{\alpha }\), donde uα es el desplazamiento del átomo α. Las cargas efectivas de Born calculadas en la fase cúbica son: \({Z}_{{Ba}}^{* }=2.76\), \({Z}_{{Ti}}^{* }=7.47\) , \({Z}_{O\perp }^{* }=-2.17\), y \({Z}_{O\parallel }^{* }=-5.89\).

Los datos que respaldan los hallazgos de este estudio están disponibles previa solicitud a los autores correspondientes.

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YY y H. Leng agradecen el apoyo financiero de DARPA a través del premio número HR00111920001. LG y YW reconocen el entorno de descubrimiento de ingeniería y ciencia extrema (XSEDE). XL agradece el apoyo de la National Science Foundation a través del premio número DMR-1936432. H. Liu reconoce el apoyo financiero de la Oficina de Investigación del Ejército a través del premio número W911NF1620010. SP reconoce el apoyo de la Fundación Nacional de Ciencias a través del premio CREST Center for Renewable Energy and Advanced Materials (CREAM) número HRD 1547771.

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad Estatal de Pensilvania, University Park, PA, 16802, EE. UU.

Yongke Yan, Hairui Liu, Haoyang Leng, Xiaotian Li y Shashank Priya

Departamento de Ciencia e Ingeniería de Materiales, Universidad Tecnológica de Michigan, Houghton, MI, 49931, EE. UU.

Liwei D. Geng y Yu U. Wang

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YY, LG, YW y SP concibieron la idea. YY diseñó el experimento y realizó la caracterización. LG y YW realizaron la simulación de fase de campo y el modelado atómico. H. Liu y H. Leng ayudaron en la preparación de la muestra. XL ayudó en la medición eléctrica. YY, LG, YW y SP escribieron el manuscrito. Todos los autores contribuyeron a las discusiones y revisión del manuscrito.

Correspondencia a Yongke Yan, Liwei D. Geng, Yu U. Wang o Shashank Priya.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

Nature Communications agradece a los revisores anónimos por su contribución a la revisión por pares de este trabajo.

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Yan, Y., Geng, LD, Liu, H. et al. Acoplamiento electromecánico casi ideal en cerámica piezoeléctrica texturizada. Nat Comun 13, 3565 (2022). https://doi.org/10.1038/s41467-022-31165-y

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Recibido: 08 Abril 2021

Aceptado: 07 junio 2022

Publicado: 22 junio 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-022-31165-y

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