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Scientific Reports volumen 12, Número de artículo: 11112 (2022) Citar este artículo
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En este estudio, se implementó un proceso de ozonización asistido por UV (UV/O3) para la degradación de las emisiones de COV con una fase final de depuración para evaluar la eficiencia de eliminación de tolueno y evitar la liberación de intermediarios contaminantes del proceso de un solo paso. Se variaron la concentración de tolueno de entrada y el voltaje aplicado para investigar varias condiciones operativas. Los resultados destacaron que a mayor concentración de entrada, la reducción de tolueno fue menor, mientras que el aumento de la concentración de ozono condujo a un aumento de la eficiencia de degradación. El paso adicional de depuración con agua mejoró la reducción de UV/O3 hasta en un 98,5 %, debido a la solubilización del ozono y los subproductos en el agua de proceso y, por lo tanto, a la oxidación adicional de los contaminantes dentro de esta fase. Se logró una Capacidad de Eliminación máxima (ECmax) de 22,6 gm−3 h−1 con UV/O3 + Scrubing. El sistema combinado impulsó un mayor rendimiento y estabilidad en comparación con el proceso independiente (UV/O3) junto con una sostenibilidad ambiental y más económica.
Las emisiones de compuestos orgánicos volátiles (COV) se han convertido en una preocupación ambiental clave debido a los efectos adversos sobre la salud y el medio ambiente1,2,3,4. La exposición humana prolongada a las emisiones de COV (p. ej., sustancias aromáticas y aldehídos) puede causar diversos problemas de salud, como trastornos digestivos, renales, cardíacos y nerviosos, cuando se ingiere, entra en contacto con la piel o se inhala5,6. Los hidrocarburos aromáticos volátiles, incluidos el benceno, el tolueno, el etilbenceno y el xileno (BTEX), se clasifican como tóxicos, mutagénicos y cancerígenos7,8,9. Por estas características, los BTEX se incluyen dentro de las sustancias con mayor amenaza para la salud humana10,11.
En la atmósfera, la radiación solar provoca que los COV reaccionen con los óxidos de nitrógeno, provocando contaminación y smog fotoquímico7,12,13. Por su alta volatilidad, las emisiones de COV de diferentes sectores industriales también son responsables de la molestia por olores entre la población expuesta. Desde entonces, la gestión de olores se está convirtiendo en un tema prioritario para el operador industrial con vistas a cumplir con la normativa y evitar quejas de la población residente14. La industria petroquímica, las plantas que involucran pinturas, adhesivos, producción de solventes, operaciones de impresión, así como las plantas de tratamiento de desechos y aguas residuales se encuentran entre las principales fuentes de emisiones antropogénicas de BTEX15,16,17,18.
Las regulaciones más estrictas sobre la contaminación del aire y la mayor expectativa de la población sobre la calidad del aire desencadenan la necesidad de un manejo y tratamiento efectivo de estos compuestos14,19. En este sentido, la comunidad científica ha centrado la atención en el desarrollo de soluciones innovadoras para su abatimiento20,21.
Las técnicas de abatimiento que se aplican actualmente para el tratamiento de las emisiones de COV implican la adsorción con carbón activado, la absorción, la biofiltración y la combustión térmica o catalítica22,23,24. Los inconvenientes de estas soluciones convencionales incluyen la transferencia de contaminantes a otras fases, tratamientos biológicos ineficientes debido a las fluctuaciones de carga y presencia de metabolitos secundarios recalcitrantes y tóxicos25,26,27. Para superar las limitaciones de los procesos convencionales, numerosas investigaciones se centran en los Procesos de Oxidación Avanzada (POA) para la reducción de los COV. Estos procesos se basan en los efectos de los radicales hidroxilo, oxidantes altamente reactivos, capaces de degradar una amplia gama de compuestos orgánicos22,28,29.
La ozonización apoyada por la radiación ultravioleta (UV/O3) es un método establecido para degradar los COV recalcitrantes e hidrofóbicos30,31. El ozono mejoró la capacidad de degradación del proceso combinado no solo por su alto poder de oxidación, sino también por la formación de oxidantes fuertes como los radicales hidroxilo y óxido32.
El objetivo del presente trabajo fue evaluar el rendimiento del proceso de ozonización asistida por UV (UV/O3) para mejorar la degradación de los COV. El tolueno se identificó como compuesto objetivo para las actividades experimentales. Se propone y evalúa una configuración novedosa con una fase de lavado adicional para mejorar la eficiencia de eliminación y evitar la liberación de contaminantes intermedios del proceso de un solo paso.
El ozono fue producido por la irradiación del aire con las lámparas UV. La fotólisis/irradiación del ozono conduce entonces a la formación de radicales hidroxilo33. La presencia de vapor de agua irradiado con UV también genera radicales adicionales34. Sin embargo, la mayor irradiación de ozono conduce a una mayor contribución de radicales hidroxilo. Diferentes estudios evaluaron el desempeño de la oxidación de tolueno por UV/O3, variando diferentes parámetros operativos, incluyendo la concentración de entrada, la concentración de ozono, el caudal de gas y la humedad, usando lámparas UV y generadores de ozono separados3,35. Estos estudios sugirieron que el proceso UV/O3 es una tecnología adecuada con el objetivo de degradar el tolueno. La principal desventaja de la aplicación del tratamiento UV/O3 es la formación de subproductos indeseables resultantes de la radiación UV y la oxidación del ozono16. Dado que la mayoría de los subproductos formados por la oxidación del tolueno tienen una alta solubilidad en agua, la integración con un lavado húmedo convencional con burbujas de aire apoyó un efecto sinérgico. La etapa de lavado con agua permitió superar la principal limitación del sistema autónomo, principalmente en lo que respecta a la liberación de subproductos indeseables a la atmósfera y el alto consumo de energía34,36. El proceso de oxidación avanzada (AOP) y los procesos biológicos apoyan la oxidación de los contaminantes orgánicos, promoviendo su conversión en compuestos inocuos e inodoros. Se sugiere la integración de los procesos de cabina para aumentar la capacidad de tratamiento de los COV24. Se analizó la influencia de diferentes parámetros operativos en la remoción de tolueno para definir y evaluar el desempeño de los sistemas investigados.
La Figura 1 ilustra el efecto del aumento de la concentración de entrada sobre la degradación del tolueno respectivamente para el sistema UV-Ozono (UV/O3) y el sistema combinado (UV/O3 + S), bajo diferentes dosis de ozono.
Influencia de la concentración de entrada de tolueno en la Eficiencia de Eliminación (RE) bajo diferentes dosis de ozono aplicando el sistema UV/O3 (a) y el sistema UV/O3 + S (b).
Al aplicar la dosis de ozono más baja, el sistema UV/O3 no permitió una eliminación eficaz del tolueno para las concentraciones de entrada más altas. Los sistemas combinados lograron, con la misma dosis de ozono, eficiencias de remoción superiores al 80% para todas las concentraciones de entrada investigadas. Se obtuvieron remociones de hasta el 99% con el sistema de dos etapas. Los rendimientos más altos del sistema combinado pueden atribuirse al hecho de que la fase de lavado promovió la solubilización del ozono y los subproductos relacionados en la fase líquida; el ozono residual en el agua de proceso llevó a cabo una oxidación adicional de los contaminantes transferidos a esta fase.
En la Fig. 2 se reportan los resultados en términos de ozono residual.
Influencia de la concentración de entrada de tolueno sobre el Ozono Residual (RO) bajo diferentes dosis de ozono aplicando el sistema UV/O3 (a) y el sistema UV/O3 + S (b).
Con el aumento de las concentraciones, los porcentajes de ozono residual tendieron a disminuir. Con una dosificación de ozono de 31,68 mg min−1 y una concentración de tolueno de entrada de 600 ppm, el ozono residual resultó inferior al 3% para el proceso combinado. La presencia de la fase de lavado, de hecho, apoyó una reducción efectiva del ozono residual. Este efecto resultó más apreciable a concentraciones de entrada más bajas. Para todas las dosis de ozono investigadas, a 450 y 600 ppm, el ozono residual resultó inferior al 10% para ambos sistemas investigados.
La concentración de ozono resultó dependiente del voltaje aplicado. Un aumento en el voltaje aplicado resultó, obviamente, en un aumento en la dosis de ozono. Encendiendo 1 lámpara se logró una producción de ozono correspondiente de 31,7 mg min−1. Con 2 lámparas encendidas se obtuvo una dosificación de ozono igual a 44,16 mg min−1. Sin embargo, el aumento de la dosis de ozono al pasar de 3 a 4 lámparas resultó en un aumento de la dosis de ozono de 49,2 a 52,8 mg min−1. La tendencia en el aumento fue, por lo tanto, no lineal debido a la configuración de las lámparas en el reactor. Las dos lámparas del centro resultaron directamente invertidas por el flujo de aire, pero las otras dos ubicadas respectivamente en la parte superior e inferior del reactor recibieron menos flujo de aire y, en consecuencia, contribuyeron menos a la producción de ozono.
En la Fig. 3 se reportan los resultados en términos de reducción de tolueno (ppm) variando la dosificación de ozono, para diferentes concentraciones de entrada.
Influencia de la dosificación de ozono en la reducción de tolueno bajo diferentes concentraciones de entrada aplicando el sistema UV/O3 (a) y el sistema UV/O3 + S (b).
La reducción máxima de tolueno para el sistema UV/O3 a 100 ppm se logró para la dosis máxima de ozono y resultó igual a 102 ± 4 ppm; en las mismas condiciones, el sistema combinado soportó una remoción de tolueno de 110 ± 4 ppm. Para una concentración de entrada de 150 ppm, el análisis de la reducción de la concentración de tolueno mostró el mismo comportamiento. A una concentración de entrada de 200-250 ppm, el efecto del aumento del ozono suministrado comenzó a ser más apreciable. Al mismo tiempo, la combinación con la unidad de lavado pareció promover una mejora del rendimiento para cada dosificación de ozono. A una concentración de tolueno de entrada de 450 ppm, el tolueno eliminado para la dosis más baja de ozono resultó igual a 143 ± 5 ppm para el proceso de un solo paso, mientras que el valor que proporcionó la dosis máxima de ozono alcanzó 174 ± 4 ppm. El sistema combinado permitió lograr una eliminación de tolueno de 195 ± 6 ppm para un voltaje aplicado que producía 52,8 mg min−1 de ozono.
Con el aumento de la concentración de entrada, aplicando las dosis más altas de ozono (44,16 y 52,80 mg min−1), se observó que el sistema independiente todavía destacó la eficiencia de eliminación significativamente reducida para las concentraciones de entrada de tolueno más altas. Este efecto podría atribuirse probablemente a la acumulación de tolueno y la insuficiencia simultánea de oxidantes para soportar la degradación. La siguiente reacción, que resultó en la mineralización en dióxido de carbono, no fue favorecida debido a la limitación en términos de radicales hidroxilo37,38. En este caso, el proceso de lavado aseguró una mayor transferencia de ozono a la fase líquida debido a la alta solubilidad de estos compuestos en agua24.
La presencia de ozono y tolueno sin reaccionar se atribuyó a la velocidad de reacción más rápida del ozono con los radicales hidroxilo (5,3 × 10–11 cm3 molécula−1 s−1) en comparación con la reacción del ozono con tolueno (1,2 × 10–20 cm3 molécula− 1 s−1)39,40. El exceso de ozono puede eliminar los radicales hidroxilo, que reaccionaron con O3 en lugar de tolueno. Estas condiciones probablemente condujeron a la degradación incompleta de los contaminantes. A altas concentraciones de ozono, se puede observar también una reacción limitante de UV con ozono para la producción de radicales. Una mayor concentración de ozono limitó la cantidad de radicales altamente reactivos y condujo a la formación de radicales menos reactivos, como también observaron40,41. Otras reacciones Ox-HOx de segundo orden, de hecho, también podrían ocurrir a altas concentraciones de ozono, reduciendo la tasa de oxidación42.
Para las concentraciones de entrada más bajas, el aumento de la dosis de ozono no afectó significativamente la reducción de tolueno. Además, los resultados del proceso independiente resultaron bastante similares a los resultados de los sistemas combinados.
La eliminación de tolueno aumentó con el aumento de la carga de entrada de tolueno en una parte de lo observado para una dosis de ozono de 31,68 mg min-1 en el reactor de una sola etapa. Los resultados observados en estas condiciones probablemente se deban a un efecto de la acumulación de tolueno en el reactor. La eliminación máxima de tolueno se logró para una dosis de ozono de 52,8 mg min-1 en el sistema de dos etapas y resultó igual a 483 ± 51 ppm. Para los mismos parámetros operativos, el resultado alcanzado por el sistema de una sola etapa fue de solo 283 ± 47 ppm. El ozono y los oxidantes en la fase acuosa no representaron un factor limitante para el proceso de oxidación en los sistemas combinados, a diferencia de las condiciones observadas en el proceso de una sola etapa.
Una mayor cantidad de ozono proporcionó una mayor cantidad de oxidantes para una eliminación de contaminantes más efectiva. Con base en los datos experimentales, para las concentraciones de entrada de tolueno más bajas, el efecto del aumento de la dosis de ozono en la oxidación del tolueno resultó marginal. Esta condición puede atribuirse al hecho de que la oxidación del tolueno por radicales hidroxilo fue el mecanismo predominante en el proceso en estas condiciones. Por otro lado, para concentraciones de entrada más altas, las reacciones de oxidantes con tolueno prevalecieron como vías de reacción principales.
La oxidación del tolueno se produce en la masa gaseosa y por tanto, además de los radicales hidroxilo, el oxígeno radical también es una de las principales causas de descomposición. Según la literatura, en el proceso UV/O3 se observaron como principales subproductos ácido fórmico, ácido acético, alcohol bencílico, benzaldehído, p-cresol, hidroquinona y ácido benzoico. En consecuencia, las rutas de transformación correspondientes implican que el tolueno reacciona rápidamente con las especies de oxígeno para generar ácidos que pueden abrir el anillo aromático y convertir el tolueno en un intermedio menos reactivo y menos tóxico con estructura lineal.
En la Fig. 4 se comparó la capacidad de eliminación de ambos sistemas investigados con la carga de entrada con el fin de comparar los rendimientos del sistema UV/O3 y el sistema combinado.
Carga de Entrada (IL) comparada con Capacidad de Eliminación (EC) aplicando el sistema UV/O3 (a) y el sistema UV/O3 + S (b).
Los resultados destacaron que el proceso UV/O3 + S respaldó eficiencias de eliminación más cercanas a la condición ideal de eliminación del 100 %. La comparación entre los dos gráficos mostró que aplicando la dosis mínima de ozono en el proceso combinado se consiguieron eficiencias de tratamiento superiores a las obtenidas, con todas las lámparas encendidas, con el tratamiento de una sola etapa. Aumentando la carga de entrada, con el sistema combinado las capacidades de eliminación se mantuvieron aún cercanas a la condición ideal. En el proceso UV/O3, se observó una reducción significativa en la eliminación de tolueno para una carga de entrada de tolueno superior a 10 gm−3 h−1. En la etapa de lavado con agua, de hecho, la degradación adicional del tolueno sin reaccionar se debió a la absorción en la fase acuosa y la reacción con los radicales hidroxilo de la descomposición del ozono. El proceso de depuración proporcionó un lugar para el contacto y la oxidación de los radicales hidroxilo en la fase líquida, como se muestra en la Fig. 5. Además, la depuración aumentó el consumo de ozono y disminuyó las emisiones de ozono de escape.
Representación esquemática del proceso de oxidación avanzada junto con lavado húmedo para la eliminación de COV de instalaciones industriales y medioambientales.
De hecho, se investigó la degradación del tolueno en fase gaseosa por irradiación UV con ozonización y se comparó con el proceso mejorado mediante un paso adicional de lavado. El aumento en la concentración de tolueno de entrada condujo a la caída de la eficiencia de eliminación para el proceso de una sola etapa. El mecanismo principal del proceso fue a través de la oxidación del tolueno por radicales hidroxilo. La fase adicional de lavado con agua facilitó una mayor degradación del tolueno y aumentó el consumo de ozono. El proceso UV/O3 apoyó una eliminación efectiva de tolueno para una concentración de entrada inferior a 200 ppm, con 1 lámpara encendida. Para concentraciones mayores, se necesita un voltaje más alto para lograr una eliminación adecuada. En todas las concentraciones de tolueno investigadas, la eficiencia de eliminación aumentó a medida que aumentaba el número de lámparas encendidas y, por lo tanto, aumentaba el suministro de ozono al sistema. El proceso combinado permitió lograr mayores eficiencias de remoción. Para concentraciones de entrada de 100–150 ppm, la eliminación fue superior al 95 %, incluso con solo 1 lámpara encendida. En el proceso integrado UV/O3 + S, la capacidad de eliminación con 1 lámpara encendida resultó para todas las condiciones investigadas superior a la eliminación del proceso UV/O3 aplicando 4 lámparas de iluminación. El ozono residual resultante del tratamiento UV/O3 puede utilizarse fácilmente para la degradación posterior de los compuestos no completamente oxidados en la primera fase del proceso, dada la alta solubilidad en agua de los subproductos de oxidación, incluido el ozono. Desde ese punto de vista, el paso adicional de lavado húmedo apoyó una degradación de tolueno más sostenible, tanto desde el punto de vista ambiental como económico. Puede ser posible no solo mejorar significativamente los rendimientos del proceso, valorizando la alta capacidad oxidante de los radicales hidroxilo liberados en el agua, sino también reducir la emisión de subproductos gaseosos a la atmósfera.
El tolueno (n.º CAS 108-88-3) se adquirió de Sigma Aldrich con una pureza del 99,9 % y se usó para generar la corriente gaseosa sintética. Yoduro de potasio (n.º CAS 7681-11-0, VMR Chemicals), ácido sulfúrico (n.º CAS 7664-93-9, Carlo Erba), pasta de almidón (n.º CAS 9005-84-9, reactivo Carlo Erba) y sodio tiosulfato (CAS No. 10122-17-7, Carlo Erba Reagents) para la determinación de la concentración de ozono.
Los estudios de investigación se llevaron a cabo en el Laboratorio de la División de Ingeniería Ambiental Sanitaria (SEED) del Departamento de Ingeniería Civil de la Universidad de Salerno, utilizando una planta a escala piloto compuesta por un sistema para la generación de la corriente contaminada gaseosa sintética, la UV/ Reactor de O3 y unidad de lavado. La figura 6 muestra el esquema del montaje experimental. Las plantas o partes de plantas no estuvieron directamente involucradas en el estudio.
Esquema del montaje experimental.
La generación de la corriente gaseosa contaminada sintética se obtuvo mediante un flujo medido de aire comprimido exento de aceite forzado a pasar a través de una botella de Woulff que contenía tolueno puro. Este vapor concentrado se diluyó a la concentración esperada con aire comprimido saturado de agua libre de aceite (Wang et al., 2013). El control de temperatura se proporcionó mediante un baño termostático mantenido a 28 °C ± 10 °C (Lab Instruments). El aire humidificado y el aire rico en tolueno luego se fusionaron en un tubo antes de ingresar al reactor.
El reactor UV/O3 fue desarrollado por el grupo de investigación SEED y consiste en un fotorreactor de acero compuesto por un cuerpo central (48,6 cm de largo × 33,7 cm de alto × 17,8 cm de ancho), que contiene cuatro lámparas UV generadoras de ozono (PROCOMAT) caracterizado por una longitud de onda de 185 nm y dos campanas truncas piramidales (25 cm de altura). Cada lámpara tiene una potencia nominal de 14 vatios y una longitud de 28,7 cm. El volumen de trabajo del reactor es de 77˙600 cm3. También se investigó una etapa adicional de lavado con agua. El aire de salida del reactor de acero inoxidable se introdujo en un reactor de vidrio de 1 L con 0,5 L de agua desionizada y se distribuyó mediante un difusor de aire.
Los análisis se realizaron en 3 puntos, identificados como S1, S2 y S3 y que representan las corrientes de gas de entrada y salida de los sistemas investigados.
Se analizaron dos configuraciones para cada prueba, la oxidación UV/O3 y el sistema mejorado con la unidad de lavado. Para cada configuración, se realizaron diferentes pruebas cambiando los principales parámetros operativos. El caudal de aire humidificado se fijó en 15 Lmin-1 y se varió el aire enriquecido con tolueno para lograr las concentraciones de entrada deseadas. La concentración mínima de entrada fue de 100 ppm con base en el límite de exposición recomendado establecido por el Instituto Nacional de Seguridad y Salud Ocupacional43. La dosis de ozono se varió en función del número de lámparas encendidas.
Antes de cada ensayo, el reactor y las lámparas se limpiaron purgando con aire limpio durante 15 min.
La concentración de tolueno en la fase gaseosa se midió usando un GC-PID (Detector de fotoionización, Tiger, Ion Science).
El ozono producido y el ozono residual de los procesos independientes y combinados se midieron utilizando el Método estándar 2350E 106 (Método semilote de demanda/requisito de ozono).
donde: V es el volumen del tiosulfato utilizado para la titulación química; N es la normalidad; t es el tiempo en minutos.
Se realizaron estudios de rendimiento analizando los efectos de la variación de la concentración de entrada de tolueno y la dosificación de ozono.
La concentración de tolueno se varió ajustando el flujo de aire de salida del evaporador de tolueno, que ingresa al reactor. La producción de ozono resultó dependiente del número de lámparas encendidas. Cada lámpara tiene un potencial igual a 34 V. Los desempeños de los procesos investigados fueron evaluados a través de los siguientes parámetros: eficiencia de remoción (RE), capacidad de eliminación (EC) en comparación con la carga de entrada (IL) y ozono residual (RO).
donde: Ci y Co indican las concentraciones de entrada y salida de tolueno en ppm, respectivamente; Q es el caudal de aire; V es el volumen del reactor; O3,P y O3,R son el ozono producido y residual.
Los datos elaborados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente a pedido razonable.
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Las actividades de investigación fueron parcialmente financiadas por proyectos FARB (300393FRB18NADDE, 300393FRB19NADDE, 300393FRB20NADDE, 300393FRB19ZARRA y 300393FRB20ZARRA) de la Universidad de Salerno. El Programa de Becas y Sándwich (DOST-ERDT MS) de la Universidad de Filipinas-Diliman y la Ingeniería de Investigación y Desarrollo para Tecnología (ERDT) son reconocidos por la beca de movilidad de Jose R. Comia Jr. Los autores agradecen a Paolo Napodano y Stella Peduto por la cooperación y la valiosa ayuda brindada durante la actividad de investigación.
SEED—División de Ingeniería Ambiental Sanitaria, Departamento de Ingeniería Civil, Universidad de Salerno, Via Giovanni Paolo II, 132, 84084, Fisciano, Salerno, Italia
G. Oliva, V. Senatore, T. Zarra, V. Belgiorno & V. Naddeo
Departamento de Ingeniería Ambiental, Universidad de Filipinas, Diliman, Quezon City, Metro Manila, Filipinas
JR Comia Jr & F. Ballesteros
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Correspondencia a G. Oliva.
Los autores declaran no tener conflictos de intereses.
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Reimpresiones y permisos
Oliva, G., Comia, JR, Senatore, V. et al. Degradación de compuestos orgánicos volátiles (COV) gaseosos mediante una nueva tecnología UV-ozono. Informe científico 12, 11112 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14191-0
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Recibido: 10 enero 2022
Aceptado: 02 junio 2022
Publicado: 30 junio 2022
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14191-0
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